Isotope cosmochemistry of Silicon and Rubidium

Résumé La compréhension des processus d’accrétion et de différentiation planétaire est cruciale afin de comprendre la formation et l’évolution des planètes terrestres. Une caractéristique majeure du système solaire interne est la variation de l’abondance des éléments volatils entre les différentes planètes. Néanmoins, l’origine des ces variations est depuis longtemps un sujet de débat en cosmochimie. Une perte par évaporation ou par d’autres processus cosmochimiques laisse des signatures distinctes dans les compositions chimiques et isotopiques des astéroïdes et des planètes terrestres. Les isotopes sont de très bons traceurs des ces processus car leurs abondances relatives ne sont modifiées que par quelques processus spécifiques. En se basant sur leurs volatilités et propriétés géochimiques, le silicium (Si, Tc=1310K), le zinc (Zn, Tc=726K), et le rubidium (Rb, Tc=800K) sont trois éléments complémentaires et sont de bons traceurs de l’accrétion et la différentiation planétaire. Dans cette thèse nous avons développé des méthodes de mesures de hautes précisions pour ces trois systèmes. Le silicium dans les corps du système solaire appauvris en volatiles (e.g. l’astéroïde Vesta, le corps parent des météorites angrites) est enrichi en isotopes lourds, jusqu'à 0.2 pourmil pour le rapport 30Si/28Si. Des modélisations thermodynamiques du fractionnement isotopique du Si entre métal et silicate ne peuvent pas reproduire le fractionnement isotopique observé. Nous interprétons alors les variations isotopiques des corps du système solaire appauvri en élément volatils par des phénomènes d’évaporations lors de l’accrétion. Nous observons que le Zn et le Rb suivent le même comportement dans les chondrites carbonées (CC), avec un enrichissement en isotopes légers corrélé avec un appauvrissement élémentaire en éléments volatils des CI (les météorites les plus riches en volatiles) au CK (les plus appauvris en volatiles). Ces variations représentent la signature d’un mélange entre deux réservoirs chimiquement différents. Des analyses de chondres individuels de la chondrite CV3 Allende montrent un enrichissement en isotopes légers du Zn (~500ppm pour le rapport 66Zn/64Zn), relativement à Allende. Ceci indique que l’appauvrissement en Zn des chondres n’est pas causé par volatilisation lors de leur formation. Des lessivages séquentiels de chondrites ordinaires non-équilibrées montrent que les sulfures sont enrichis en isotopes lourds par rapport aux silicates et à la chondrite totale de 650ppm pour le rapport 66Zn/64Zn. Nous proposons donc qu’une perte de sulfure, des chondres ou de leurs précurseurs, est un mécanisme possible pour expliquer l’appauvrissement en Zn et en chalcophiles des chondres. Au contraire, il y a une signature de perte du Rb par évaporation dans les roches lunaires et les météorites appauvries en volatiles. En particulier, les eucrites (météorites de l’astéroïde Vesta) sont significativement enrichies en 87Rb (jusqu'à plusieurs pour mil) par rapport au chondrites. De même, les roches lunaires sont enrichies en 87Rb par rapport aux échantillons terrestres, d’environ 200ppm. Les roches terrestres ne montrent quasiment pas de variations isotopiques indiquant que les isotopes du Rb ne sont pas fractionnés par les processus ignés. Les données pour les roches lunaires représentent les premières mesures d’une différence isotopique du Rb entre la Terre et la Lune. Les variations de composition isotopique du Rb dans les échantillons appauvris en éléments volatils sont le plus probablement causées par une perte en volatiles lors de l’accrétion des planétésimaux. Abstract Identifying the processes of planetary accretion and differentiation is crucial in order to understand the formation and evolution of the terrestrial planets. One key feature of the inner Solar System is the variation in volatile element abundances observed among different planetary bodies. However, the origin of these variations is a topic that has long been debated in cosmochemistry. Evaporative volatile loss and other cosmochemical processes leave a distinct signature in the chemical and isotopic composition of the asteroids and terrestrial planets. Isotope are a powerful tracers of these processes, as their relative abundances are only modified by a few specific processes. Based on their volatilities and geochemical properties, silicon (Si, Tc = 1310 K), zinc (Zn, Tc = 726 K), and rubidium (Rb, Tc = 800 K) are three complementary elements that are useful as tracers of planetary accretion and differentiation. This research develops methods for the high-precision measurements of these three isotope systems. Meteorites represent important samples to understand the events in the early Solar System since they formed during the early stages of planetary accretion and differentiation and they can be physically analyzed in our laboratories. Silicon isotopes in volatile depleted bodies, including angrites and meteorites from the asteroid Vesta, exhibit heavy isotope enrichments compared to chondrites by up to 0.2 per mil on 30Si/28Si. Models of Si partitioning during metal–silicate differentiation fail to reproduce the global Si isotope systematics of these bodies. This indicates that the heavy Si enrichments observed in volatile depleted bodies in the inner Solar System are most likely caused by volatile loss due to evaporation during accretion. Both Zn and Rb display similar behavior in bulk carbonaceous chondrites (CC), with a trend of light isotope enrichments coupled with increasing elemental depletion from CI–CK. This is opposite to the effect of volatile loss during evaporation and suggests that volatile abundance variations in CC are a signature of mixing of two chemically distinct reservoirs. Individual chondrules from the CV3 Allende exhibit light Zn isotope enrichments (?500 ppm on 66Zn/64Zn) relative to bulk Allende, showing that the Zn depletion observed in chondrules is not due to evaporation. Sequential leaching experiments in un-equilibrated ordinary chondrites show sulfides are isotopically heavy compared to silicates and the bulk meteorite by ?650 ppm on 66Zn/64Zn. Therefore, sulfide removal from either chondrules or their precursors is a viable mechanism for creating the light Zn isotope enrichments in chondrules. In contrast, there is a clear signature of Rb loss during evaporation in volatile depleted achondrites and lunar basalts. In particular, eucrites are significantly enriched in 87Rb (up to several per mil) relative to chondrites. Similarly, lunar rocks are enriched in 87Rb compared to terrestrial rocks, by ?200 ppm on 87Rb/85Rb. Terrestrial rocks display a narrow range of Rb isotope compositions, indicating that Rb isotope fractionation during igneous processes is insignificant. The data for lunar rocks are the first measurements of a resolvable difference in Rb isotope composition between the Earth and the Moon. The variations in Rb isotope compositions in the volatile-poor samples are most likely caused by volatile loss from planetesimals during accretion.