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Etudes expérimentales des fractionnements isotopiques indépendants de la masse dans la réaction de formation de l’ozone en phase plasma

14/03/2019

IPGP - Îlot Cuvier

14:00

Soutenances de thèses

Amphithéâtre

Lambert Baraut-Guinet

Géochimie des isotopes stables (GIS)

Depuis la découverte en 1973 dans les inclusions réfractaires de la chondrite Allende de signatures isotopiques indépendantes de la masse de l’oxygène, toute une communauté tente de caractériser les processus physico-chimiques à leur origine. Parmi les très nombreuses hypothèses proposées ces trente dernières années, un certain nombre se concentre sur la molécule d’ozone, siège d’anomalies importantes dans l’atmosphère terrestre. Ces hypothèses pointent du doigt les mécanismes de formation et de destruction des complexes métastables O3* comme responsable de la genèse d’anomalies isotopiques. L’objectif premier de cette thèse était d’explorer par décharge en phase plasma les comportements isotopiques de la réaction de formation de l’ozone dans différents dispositifs expérimentaux. L’étude de la genèse d’anomalies isotopiques dans des plasma de décharge haute-fréquence nous a permis d’observer, grâce à un suivi isotopique continu du dioxygène résiduel, une modification atypique de sa composition isotopique. Les compositions isotopiques de ce dioxygène témoignent d’un changement de processus de fractionnement isotopique, d’un fractionnement indépendant de la masse (pente de 1 dans un espace ?-?) à un fractionnement dépendant de la masse (pente de 0.5 dans le même espace). Un modèle tentant d’expliquer la nature intrinsèque du mécanisme à l’origine de ces virages isotopiques a été proposé dans un second temps. L’interprétation originale qui est faite dans ce travail permet d’explorer une nouvelle hypothèse quant à l’origine des fractionnements isotopiques indépendants de la masse de l’oxygène, tant du point de vue purement expérimental que naturaliste.